近期,我们通过研究RuO2/Py中反常的具有频率和温度依赖特点的自旋劈裂力矩,发现金属性的RuO2表现出空间周期性变化的自旋结构。该自旋结构能够通过界面交换耦合与Py的自旋波发生相互作用,其波长在14-20 nm范围内且具有明显的温度依赖关系,这表明RuO2中存在非公度自旋密度波。我们的工作不仅加深了对RuO2反铁磁性来源的理解,而且为表征RuO2薄膜的反铁磁序提供了一种动力学方法。
4d过渡族金属氧化物RuO2一直被认为是泡利顺磁体,由于具有较高的导电性和热稳定性,其在技术应用领域发挥着重要作用。最近,国内外的一些研究结果表明,RuO2至少在300 K以下具有反铁磁性,并由此表现出许多有趣的性质(如反常霍尔效应和各向异性自旋劈裂效应等),这为其在反铁磁自旋电子学中的应用奠定了基础。独特晶体结构与磁结构的结合使RuO2中存在各向异性自旋劈裂效应(如图1 (a)和(b)所示),并通过该效应可以实现电荷-自旋的高效转化。各向异性自旋劈裂效应提供了一种独立于相对论性自旋轨道耦合产生自旋流的方法,并且自旋极化方向平行于奈尔矢量而不是垂直于电子的运动轨迹,这一特点已经被国内外多个课题组所证实。这种奇特的物理现象为通过控制RuO2中的奈尔矢量来调节自旋劈裂力矩提供了可行性。
图1. (a) RuO2的晶体结构。(b)实空间(左)和动量空间(右) 中,RuO2具有相反自旋方向的两个磁子晶格俯视图。(c) 公度自旋密度波和(d)非公度自旋密度波示意图。红色和蓝色球体(箭头)表示不同磁子晶格中的Ru原子。紫色箭头表示单胞中的奈尔矢量,虚线表示自旋密度波在实际空间中的振幅。
然而,金属RuO2反铁磁性的微观起源仍不确定。理论研究表明,RuO2的巡游反铁磁性可能来源于不稳定费米面嵌套效应导致的自旋密度波(其中,自旋密度波态表现为实空间的自旋调制)。根据已有文章报道,利用中子衍射和x射线共振散射观察到RuO2的反铁磁序具有公度的磁矢量,但是公度自旋密度波的图像[图1(c)]也可以被局域磁矩模型描述,这使得RuO2中巡游反铁磁态是否源于自旋密度波很难被确定。因此,寻找非公度自旋密度波的证据[图1(d)]对于确认RuO2反铁磁性的来源至关重要。
为解决上述关键科学问题,范小龙教授课题组通过研究铁磁层Py中温度和频率相关的自旋动力学,给出了RuO2/Py异质结构中存在非公度自旋密度波的证据。本研究工作的关键因素是RuO2和Py之间的界面交换耦合:1) 交换耦合导致RuO2表现出非公度自旋密度波的磁结构;2) 在界面交换耦合的作用下,RuO2中具有空间周期性调制的奈尔矢量可以使界面处Py的磁矩受到周期性钉扎势场,从而导致自旋密度波与Py的自旋波发生相互作用,这使得Py的自旋动力学表现出异常而被探测到。基于布拉格反射条件,我们通过界面交换耦合建立了自旋波与自旋密度波相互作用的模型。实验结果表明RuO2/Py中自旋密度波的波长具有温度依赖性,且数值在14-20 nm范围内,这一结果为RuO2中巡游反铁磁序来源于自旋密度波的理论预测提供了实验证据。同时,利用自旋波与自旋密度波之间的相互作用,我们可以对RuO2/FM异质结构中的有效奈尔矢量和自旋劈裂力矩进行操纵,为探索基于自旋劈裂力矩的自旋电子学器件提供了依据。
相关研究成果以 “Incommensurate Spin Density Wave in Antiferromagnetic RuO2 Evinced by Abnormal Spin Splitting Torque”为题于2024年2月21日发表在《物理评论快报》[Phys. Rev. Lett. 132, 086701 (2024) ]。这一工作也是该研究组自2022年在该刊发表关于RuO2自旋劈裂力矩相关研究工作 [Phys. Rev. Lett. 128, 197202 (2022)](清华大学宋成与兰州大学范小龙共同通讯)后取得的又一个重要研究成果。
太阳集团tcy8722博士生冯晓玉为论文第一作者,范小龙教授为通讯作者。论文合作者包括清华大学材料学院宋成教授和白桦同学,太阳集团tcy8722柴国志、刘青芳、贾成龙教授以及电子科学与技术大学严鹏教授在理论分析方面给予了大力支持。该项研究工作得到了国家自然科学基金和111项目的资助。